Tarlaíonn an tsraith ceithre bliana tar éis imeachtaí Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, inar tharrtháil agus ghlac cailín draíochta Nanoha Takamachi cailín óg darb ainm Vivio, atá mar athchomhdháil an Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Tar éis di dul isteach sa cheathrú bliain den bhunscoil, tugtar a feiste faisnéise féin do Vivio, Sacred Heart, agus gnóthaíonn sí an chumhacht chun claochlú ag baint úsáide as a modh Sankt Kaiser do dhaoine fásta. Is gearr go dtagann sí trasna ar chailín darb ainm Einhart Stratos atá, cosúil le Vivio, de shliocht rialóra eile Sankt Kaiser, Claus GS Ingvalt. De réir mar a bhíonn Einhart meáite ar a stíl troda a chruthú is láidre, déanann Vivio cairdeas léi agus, in éineacht lena cairde, téann sí isteach i gcomórtas ealaíona comhraic ina dtroidann siad i gcoinne comhraic draíochta éagsúla agus níos mó a fhoghlaim faoina saol roimhe seo.
